Automatisches Messverfahren 01.05.2018, 00:00 Uhr

Quantifizierung des Holzverbrennungsbeitrages zu PM10 in Berlin

Zusammenfassung Emissionen aus Holzfeuerungsanlagen tragen zur Überschreitung des PM10-Tagesgrenzwertes bei. Die Identifizierung und Quantifizierung von Holzverbrennungsbeiträgen zu PM10 erfolgte in Berlin bisher projektbezogen über den Tracer Levoglucosan, im Jahr 2016 wurde zusätzlich mit automatischen Aethalometer-Messungen an einer Verkehrsmessstelle begonnen. Die Eignung der darüber ermittelten Modellgröße wurde durch parallel durchgeführte Levoglucosan-Messungen untersucht, wobei sich für eine Heizperiode ein guter statistischer Zusammenhang (R² = 0,82) ergab. Die empirisch aus der Kohlenstoffbilanzierung ermittelten Holzverbrennungsbeiträge hatten während Überschreitungstagen einen mittleren Anteil an PM10 von 12 %. Die Ergebnisse zeigen, dass im Jahr 2017 ohne Holzverbrennungsimmissionen der PM10-Tagesgrenzwert statt 27- nur 18-mal überschritten worden wäre und verdeutlichen damit, dass im Rahmen der Fortschreibung des Berliner Luftreinhalteplans die Begrenzung der Emissionen aus Festbrennstoffheizungen erneut behandelt werden muss. Obwohl an einigen Stellen noch Optimierungspotenzial besteht, können mit dem vorgestellten Verfahren die vom Aethalometer und den Staubmessgeräten automatisch ermittelten Werte nahezu online in einen Holzverbrennungsbeitrag umgerechnet werden.

close up of burning fireplace at home

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1 Einleitung

Wenn Immissionsgrenzwerte der 39. Bundes-Immissionsschutzverordnung (BImSchV) überschritten werden oder die Gefahr einer Überschreitung besteht, hat die zuständige Behörde gemäß § 47 Absatz 1 und 2 Bundes-Immissionsschutzgesetz (BImSchG) einen Luftreinhalteplan zu erstellen. Ziel der Luftreinhalteplanung ist dabei die Festlegung von konkreten Maßnahmen zur Einhaltung der Grenz- oder Zielwerte. Diese Maßnahmen müssen sich gegen die Emittenten entsprechend ihres Verursacheranteils richten, was belastbare qualitative und quantitative Erkenntnisse bezüglich der Quellbeiträge voraussetzt. Da sich die Vollzugsmaßnahmen gegen die entsprechenden Verursachergruppen richten und deshalb immer wieder vor Gericht überprüft werden, kommt dem fundierten wissenschaftlichen Nachweis ihrer Verhältnismäßigkeit und Wirksamkeit eine hohe Bedeutung zu.

Gemäß § 4 Abs. 1 der 39. BImSchV beträgt der über den Tag gemittelte Immissionsgrenzwert für Partikel PM10 50 µg/m³ bei 35 zulässigen Überschreitungen pro Kalenderjahr. Tabelle 1 zeigt, dass die maximale Anzahl an PM10-Überschreitungstagen in Berlin abnimmt, die in der Vergangenheit ergriffenen Maßnahmen zur Luftreinhaltung [1] also Wirkung zeigen. Dennoch besteht vor allem bei ungünstigen Wetterlagen weiterhin die Gefahr von Grenzwertüberschreitungen, der mit entsprechenden Maßnahmen begegnet werden muss.

Tabelle 1. Anzahl von Tagen mit PM10-Konzentrationen > 50 µg/m³ (Angabe jeweils für die Messstation mit den meisten Über­schreitungen).

Tabelle 1. Anzahl von Tagen mit PM10-Konzentrationen > 50 µg/m³ (Angabe jeweils für die Messstation mit den meisten Über­schreitungen).

Hierbei sind insbesondere lokale anthropogene Quellen interessant, die die zuständigen Behörden direkt mit Maßnahmen adressieren können. Neben dem Straßenverkehr (Verbrennungsprozesse, Abrieb) und Industrieanlagen rückt seit einigen Jahren auch die Quelle Holzverbrennung (Öfen, Kamine) zunehmend in den Fokus. Nach Angaben des Umweltbundesamtes übersteigen die Partikelemissionen aus Holzfeuerungsanlagen in Haushalten und im Kleingewerbe in Deutschland bereits heute diejenigen aus Verbrennungsmotoren des Straßenverkehrs [2].

In einem gemeinsamen Forschungsprojekt [3] der Bundesländer Berlin und Brandenburg sowie des Bundesinstituts für Risikobewertung (BfR) wurde von 2012 bis 2014 Levoglucosan als Indikator für Holzverbrennung [4] an fünf Messstationen gemessen, darunter an der Straßenmessstelle Frankfurter Allee und der Messstelle Blankenfelde/Mahlow nahe der Berliner Stadtgrenze. Die Auswertung der Daten hat ergeben, dass im Herbst erhöhte PM10-Werte mit erhöhten Levoglucosan-Werten einhergehen. Dies kann damit erklärt werden, dass in dieser Übergangsphase vermutlich zu einem großen Teil Holzöfen benutzt werden, weil Zentralheizungen (Heizöl, Gas, Fernwärme) noch nicht angestellt sind. Im Winter ist der Zusammenhang von erhöhten Levoglucosan-Werten und erhöhten PM10-Werten nicht so deutlich. Vermutlich werden Holzfeuerungsanlagen hier hauptsächlich als Zusatzheizungen zu den dann durchgehend in Betrieb befindlichen Zentralheizungen verwendet. Generell lässt sich jedoch feststellen, dass bei niedrigen Temperaturen erhöhte Beiträge aus der Holzverbrennung zu erhöhten PM10-Werten führen.

Die höchsten Levoglucosan-Werte wurden am Stadtrand bzw. im ländlichen Raum gefunden. In diesen von Einfamilienhäusern geprägten Stadtgebieten wird also am stärksten mit Holz geheizt. Für den innerstädtischen Straßenstandort Frankfurter Allee waren die Levoglucosan-Werte niedriger, aber ein Holzfeuerungsbeitrag konnte auch hier sicher nachgewiesen werden. Dieser hatte für diesen Standort aufgrund der hohen PM10-Belastung aus anderen Quellen eine besondere Relevanz: Es ließ sich zeigen, dass während einer Episode im Februar/März 2014 ohne den Feinstaubbeitrag aus der Holzverbrennung fast die Hälfte der Grenzwertüberschreitungen hätte vermieden werden können.

Die Analyse von Levoglucosan ermöglicht somit spezifische Aussagen zu Holzverbrennungsimmissionen und deren Beiträgen zu PM10-Konzentrationen. Sie ist jedoch aufwendig, da neben der Partikelprobenahme auch ein analytisches Laborverfahren mit Nachweisgrenzen im ng-Bereich notwendig ist. Zudem liegen die Daten durch die diskontinuierliche Probenahme und anschließende Laboranalytik erst mit deutlichem Zeitverzug vor. Um die Quantifizierung der Quellbeiträge nahezu online und mit geringerem Aufwand durchführen zu können, wurden Untersuchungen mit dem Aethalometer, Typ AE33, durchgeführt, das nach Literaturangaben [5; 6] eine aussagekräftige Möglichkeit zur Quelldifferenzierung bietet. Als Basisverfahren für diese Untersuchungen wurden die thermooptischen Messungen von organischem (OC) und elementarem Kohlenstoff (EC) verwendet. Nachfolgend werden das konzeptionelle Vorgehen und erste Ergebnisse vorgestellt.

2 Material und Methoden

Die Messungen wurden an der Berliner Verkehrsmessstation Frankfurter Allee (DEBE065) durchgeführt, da für diese eine sehr umfassende Datenbasis für die relevanten Messgrößen vorliegt.

2.1 Aethalometer-Messungen

Beim Aethalometer vom Typ AE33 handelt es sich um ein automatisches filterbandbasiertes Messgerät, das direkt an das Probenahmesystem im Messcontainer angeschlossen werden kann. Im Berliner Luftgütemessnetz wird mit den AE33-Geräten die PM2,5-Fraktion untersucht, als Vorabscheider wird ein Zyklon verwendet. Die Partikel werden bei einem Volumenstrom von 5 l/min auf einem Filterband abgeschieden und ihre optischen Eigenschaften jede Minute erfasst. Es erfolgt eine simultane Messung bei sieben Wellenlängen (370, 470, 520, 590, 660, 880 und 950 nm). Das Messprinzip beruht auf der Transmission, wobei die Lichtabschwächung der abgeschiedenen Partikel auf dem Filterspot gemessen wird. Als Messgröße wird ein wellenlängenspezifischer Absorptionskoeffizient babs( γ) in der Einheit m-1 gemäß Gl. (2) ermittelt [7]. In diesen geht neben bestimmten Betriebsparametern (S: Spotfläche in cm², Fin: Volumenstrom in ml/min, Dt: Sammeldauer in min) und einem Scattering-Korrekturfaktor (C) auch die eigentliche optische Messung als Attenuation (ATN) ein. Diese wird gemäß Gl. (1) aus der Lichtintensität ohne Partikel (I0 = Referenzsignal des Filterbandes) und der Lichtinten­sität beim Durchgang durch den Partikelspot (I) berechnet:

(1)

(2)

Aus dem Absorptionskoeffizienten wird dann über den Umrechnungsfaktor σair, der für jede einzelne Wellenlänge standortspezifisch ermittelt werden muss, die Konzentration an „schwarzem Kohlenstoff“ (black carbon, BC) gemäß Gl. (3) ermittelt.

(3)

Diese BC-Konzentration wird im Algorithmus des Gerätes AE33 gemäß Gl. (4) umgerechnet, womit Filterbeladungseffekte kompensiert werden [8]:

(4)

Da in die Messnetzzentrale des Berliner Luftgütemessnetzes mit dem Bayern-Hessen-Datenübertragungsprotokoll ausschließlich die vom Aethalometer AE33 berechneten und korrigierten BC-Werte übermittelt werden, erfolgt mit den im Gerät hinterlegten Umrechnungsparametern σair eine Rückrechnung auf die Absorptionskoeffizienten babs(γ), die damit auch die Korrektur gemäß Gl. (4) enthalten. Beim Vergleich mit Datensätzen von anderen Instituten, die die Absorptionskoeffizienten aus den Rohdaten berechnen und keine oder individuelle Korrekturen vornehmen, muss dies berücksichtigt werden.

2.2 Inhaltsstoffanalysen

Neben der Bestimmung der PM10-Konzentrationen wurden Levoglucosan- und OC/EC-Analysen durchgeführt. Die Levoglucosan-Werte wurden als Vergleichsgröße herangezogen, während die OC/EC-Werte im Rahmen der Kohlenstoffbilanzierung zur Quellquantifizierung genutzt wurden.

2.2.1 Probenahme und gravimetrische Staubmassenbestimmung

Die Probenahme erfolgte mit Kleinfiltersammlern (Typ SEQ47/50-19“-RACK), die mit einem automatischen Probenwechsler betrieben werden. Hierbei handelt es sich um die Innenversion, d. h. die Sammel- und Probenwechseleinheit arbeiten in der auf ca. 20 °C klimatisierten Messstation. Die Partikelprobenahme erfolgt sowohl für PM10 als auch für PM2,5, wobei die Partikel auf geglühten Quarzfaserfiltern vom Typ MN QF-10 (50 mm Durchmesser, 11,34 cm² belegte Fläche) bei einem Volumenstrom von 2,3 m³/h über einen Tag abgeschieden werden (entspricht 55,13 m3 Luftvolumen).

Von allen Filterproben wird eine gravimetrische Partikelmassenbestimmung gemäß DIN EN 12341 [9] durchgeführt. Die Filter werden vor dem Einsatz thermisch behandelt (650 °C über mindestens 4 h) und vor der Leerwägung zunächst für ca. 48 h in wasserdampfgesättigter Atmosphäre und anschließend mindestens 48 h bei 20 ± 1 °C und 47,5 ± 2,5 % relativer Feuchte im Wägeraum äquilibriert. Nach erfolgter Bestimmung der Partikelmassenkonzentration wird der Filter aliquotiert, um Teilproben für Inhaltsstoffanalysen zu erhalten. Die Größe der Aliquote orientiert sich dabei an den Nachweisgrenzen der analytischen Verfahren für die einzelnen Inhaltsstoffe. Ist eine einzige Filterprobe nicht für alle Analysen ausreichend, kann auf Proben eines identischen Parallelgerätes zurückgegriffen werden. Die ermittelte Unsicherheit zwischen den Parallelgeräten liegt hierbei für PM2,5 und PM10 unter 1 µg/m³. Im Berliner Luftgütemessnetz werden im Routinebetrieb in den Partikelproben die Inhaltsstoffe organischer und elementarer Kohlenstoff (OC/EC), An- und Kationen, polycyclische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK, Wochenproben) und Metalle (Monatsproben, externes Labor) analysiert. Im Rahmen der hier vorgestellten Auswertungen wurden zusätzlich Levoglucosan-Analysen von einem externen Labor durchgeführt.

2.2.2 Levoglucosan

Die Levoglucosan-Analysen erfolgten mit einer Hochleistungsanionenchromatographie und gepulster Amperometrie [10] (High Performance Anion Exchange Chromatography, Pulsed Amperometric Detection: HPAEC-PAD). Die Proben müssen hierbei zunächst in die flüssige Form überführt und entsprechend aufbereitet werden. Anschließend wird ein spezifischer Trennvorgang anhand der Ladungen in einem ionenchromatographischen Verfahren durchgeführt. Der qualitative Nachweis erfolgt über die Retentionszeiten, die Quantifizierung anhand der Signalflächen, die im Vergleich zu den Peakflächen von Standardlösungen mit definierter Konzentration einem spezifischen Gehalt zugeordnet werden.

2.2.3 OC/EC

Die Messungen von OC und EC erfolgten mit dem thermooptischen Verfahren gemäß dem EUSAAR2-Protokoll [11] und der optischen Korrektur per Reflexion (thermal optical reflectance, TOR). Hierzu wurden Messgeräte der Fa. Sunset Laboratory Inc. in der Dual-Optics-Variante eingesetzt. Der Analysegang wird in eine Phase unter Inertgas (Helium) und eine Phase unter oxidierender Atmosphäre (Helium/Sauerstoff) unterschieden. Während der Intergasphase desorbieren die organischen Kohlenstoffbestandteile durch Temperaturerhöhung vom Filter, werden dann über einen spezifischen Katalysator geleitet und anschließend detektiert. EC wird in der oxidierenden Phase in CO2 umgewandelt und anschließend detektiert. In der ersten Phase kommt es zu Pyrolyseprozessen und somit einer EC-Bildung aus OC. Das thermooptische Verfahren bietet, anders als das bis 2013 im Berliner Luftgütemessnetz angewendete thermografische Analysenverfahren nach der Richtlinie VDI 2465 Blatt 2 [12], die Möglichkeit zur Korrektur dieser durch Pyrolyse entstehenden Artefakte mithilfe eines optischen Lasersignals. Das Probenaliquot wird dazu kontinuierlich optisch vermessen, wobei im Verlauf der Pyrolyse von OC in EC eine zunehmende Schwärzung gemessen wird. Im Verlauf der EC-Messung wird das Probenaliquot heller, da EC vom Filter in die Gasphase übergeht. Zum Zeitpunkt an dem die gemessene Anfangsschwärzung der Probe wieder erreicht wird, erfolgt die Trennung zwischen OC und EC.

3 Quelldifferenzierung

Das im Folgenden dargestellte Verfahren zur Quellzuordnung basiert auf der Bilanzierung des kohlenstoffhaltigen PM-Anteils, der in Beiträge für Holzverbrennung (bb: biomass burning) und Verkehr (ff: fossil fuel) sowie einen quellunspezifischen Anteil, der nicht aus Holzverbrennung oder fossilen Energieträgern stammt, aufgeteilt wird.

3.1 Bestimmung der Modellgrößen

Der implementierte Modellansatz beruht auf Publikationen von Sandradewi et al. [13; 14] und damit auf der Hypothese, dass sich der ermittelte Absorptionskoeffizient bei einer spezifischen Wellenlänge aus einem holzverbrennungsspezifischen Anteil babs(γ)bb und einem verkehrsspezifischen Anteil babs(γ)ff zusammensetzt (Gl. (5) und (6)). Beim Vergleich der Verhältnisse dieser Anteile bei verschiedenen Wellenlängen ist festzustellen, dass sowohl Holzverbrennung als auch die Quelle Verkehr eine höhere Absorption im UV-Bereich aufweisen, aber Holzverbrennung signifikant mehr Strahlung bei geringeren Wellenlängen absorbiert. Dieser Unterschied wird durch die typischerweise höheren Ångströmexponenten α für Holzverbrennung gegenüber Verkehr repräsentiert (αbb > αff). Diese Zusammenhänge spiegeln sich in den Gl. (7) und (8) wider.

(5)

(6)

(7)

(8)

In dem dargestellten Gleichungssystem werden die Wellenlängen 370 und 880 nm zur Kombination und Quellzuordnung gewählt. In anderen Publikationen [6; 14] werden die Wellenlängen 470 und 950 nm kombiniert. Die Auswertungen für das Berliner Luftgütemessnetz wurden für beide Kombinationen durchgeführt, wobei sich für die holzverbrennungsspezifische Modellgröße babs(370)bb deutlich bessere Zusammenhänge zu Levoglucosan zeigten (R² = 0,82) als babs(470)bb (R² = 0,57). Aus diesem Grund wurde die Kombination von 370 und 880 nm gewählt.

Das Gleichungssystem Gl. (5) bis Gl. (8) kann dann durch Umstellung und Kombination der Gleichungen nach den quellspezifischen Absorptionskoeffizienten aufgelöst werden, wobei sich für den holzverbrennungsspezifischen Absorptionskoeffizienten Gl. (9) ergibt:

(9) Für die Ångströmexponenten sind Bereiche von 0,9 ≤ αbb ≤ 2,2 und 0,8 ≤ αff ≤ 1,1 publiziert [15]. Um festzustellen, welche spezifischen Werte für die betreffende Messstation gewählt werden sollen, wurden Korrelationsanalysen (babs(370)bb zu Levoglucosan und babs(880)ff zu NOx) bei variierenden Ångströmexponenten durchgeführt. Die besten Zusammenhänge wurden bei αbb = 1,9 und αff = 0,9 gefunden, weshalb für die nachfolgenden Auswertungen diese Parameter für die Berechnung der quellspezifischen Absorptionskoeffizienten verwendet wurden.

Um nachfolgend festzustellen, ob babs(370)bb einen geeigneten Indikator für Holzverbrennung darstellt, wurden mittels Regression zu Levoglucosan der funktionale Zusammenhang und der Korrelationskoeffizient für 77 Tage in einem Zeitraum mit Heizphasen (1.9.2016 bis 31.3.2017) ermittelt. Hierzu wurden die in minütlicher Auflösung vorliegenden AE33-Werte zu einem Tageswert aggregiert, da die analytische Bestimmung von Levoglucosan aus Tagesproben erfolgte. Neben babs(370)bb wurden auch die mit Verbrennung assoziierten und parallel bestimmten Parameter Benzo(a)pyren (BaP) und Kalium in diesen Vergleich einbezogen, um die Ergebnisse besser einordnen zu können. Aus Tabelle 2 wird deutlich, dass babs(370)bb von den genannten Größen den besten Zusammenhang zu Levoglucosan aufweist.

Tabelle 2. Parameter für die lineare Regression verschiedener Komponenten mit Levoglucosan in ng/m³ an der Verkehrsmessstation Frankfurter Allee im Zeitraum 01.09.2016 bis 31.03.2017.

Tabelle 2. Parameter für die lineare Regression verschiedener Komponenten mit Levoglucosan in ng/m³ an der Verkehrsmessstation Frankfurter Allee im Zeitraum 01.09.2016 bis 31.03.2017.

Da Levoglucosan ein geeigneter Tracer für Holzverbrennung darstellt, ist die Modellgröße babs(370)bb also zur Erkennung von Holzverbrennung geeignet. Für BaP lagen dagegen viele Werte noch unter der Nachweisgrenze, obwohl bereits signifikante Levoglucosan-Konzentrationen auftraten, wofür chemische Abbauprozesse für BaP eine plausible Begründung darstellen. Kalium als chemisches Element weist neben der Biomasseverbrennung zahlreiche weitere Quellen auf (z. B. Aufwirbelung von Bodenstaub und biologischem Material), was die Regres­sionsanalyse mit Levoglucosan bestätigt. Dies reduziert die Eignung von Kalium als Indikator für Holzverbrennung erheblich.

3.2 Aspekte zur Quantifizierung der Quellanteile

Nachdem nun festgestellt wurde, dass der holzverbrennungsspezifische Absorptionskoeffizient babs(370)bb tatsächlich ein geeigneter Indikator für Holzverbrennung ist, stellt sich die Frage, wie die Beiträge der Holzverbrennung zu den Partikelmassenkonzentrationen ermittelt werden können. Hierzu wird von der Kohlenstoffbilanzierung gemäß Gl. (10) ausgegangen und das gesamte kohlenstoffhaltige Material (CM), das sich aus EC und OC berechnet, in die Quellanteile aufgeteilt (vgl. auch Tabelle 3):

Tabelle 3. Quellindikatoren und Quantifizierung der CM-Quellanteile (quellunspezifisch bedeutet weder aus Holzverbrennung noch aus Verkehr).

Tabelle 3. Quellindikatoren und Quantifizierung der CM-Quellanteile (quellunspezifisch bedeutet weder aus Holzverbrennung noch aus Verkehr).

 

  (10)

Durch die OC- und EC-Messungen und den Umrechnungsfaktor 1,2 zur Berechnung des gesamten organischen Materials (OM) aus OC kann die linke Seite der Gleichung geschlossen werden. Der Faktor 1,2 wurde auf Grundlage früherer Berliner Untersuchungen [16] unter Berücksichtigung des Wechsels auf das thermooptische Verfahren gewählt. Die Bilanzgleichung weist drei unbekannte Parameter (c1, c2, c3) auf und kann somit nicht gelöst werden. Ohne weitere Informationen sind somit Annahmen notwendig. Hierbei wird für den Faktor c1 der Wert 260 000 µg/m² gewählt, der bereits in vielen Untersuchungen verwendet wurde [17]. Mit der zusätzlichen Annahme, dass c3 eine konstante Konzentration an nicht absorbierendem kohlenstoffhaltigen Material repräsentiert [15; 18] und somit die Variation nur durch fossile und holzfeuerungsbedingte CM-Anteile erfolgt, kann durch Umstellen der Gl. (10) in Gl. (11) die empirische Bestimmung von c2 und c3 durch lineare Regression erfolgen. Hierbei ergeben sich c2 als Anstieg und c3 als Achsenabschnitt aus dem Datenkollektiv für den konkreten Standort:

(11) Die Regressionen für PM10 und PM2,5 sind in Bild 1 und 2 für ein gleitendes Jahr dargestellt, wobei die OC/EC-Analysen von jedem dritten Tag durchgeführt wurden und sich deshalb 115 Datenpaare ergeben.

Bild 1. Lineare Regression zur Bestimmung der Faktoren c2 und c3 gemäß Gl. (10) für OC und EC in PM10 im Zeitraum 01.09.2016 bis 31.08.2017 (n = 115) an der Messstation Frankfurter Allee. Quelle: TU Berlin

Bild 1. Lineare Regression zur Bestimmung der Faktoren c2 und c3 gemäß Gl. (10) für OC und EC in PM10 im Zeitraum 01.09.2016 bis 31.08.2017 (n = 115) an der Messstation Frankfurter Allee.

Foto: TU Berlin

Bild 2. Lineare Regression zur Bestimmung der Faktoren c2 und c3 gemäß Gl. (10) für OC und EC in PM2,5 im Zeitraum 01.09.2016 bis 31.08.2017 (n = 115) an der Messstation Frankfurter Allee. Quelle: TU Berlin

Bild 2. Lineare Regression zur Bestimmung der Faktoren c2 und c3 gemäß Gl. (10) für OC und EC in PM2,5 im Zeitraum 01.09.2016 bis 31.08.2017 (n = 115) an der Messstation Frankfurter Allee.

Foto: TU Berlin

Es wird deutlich, dass der quell­unspezifische Anteil maßgeblich in der PM-Coarse-Fraktion (PM2,5 bis PM10) vorhanden ist. Für die grenzwertrelevanten PM10-Werte ergeben sich für c2 = 116583 µg/m² und c3 = 2,21 µg/m³ bei einem Bestimmtheitsmaß von 0,72. Die c2-Werte unterscheiden sich dabei für PM10 und PM2,5 nur um 5 %. In beiden Fraktionen werden also ähnliche CMbb-Werte ermittelt. Dies entspricht dem Ergebnis von Voruntersuchungen im Rahmen des Berliner Levoglucosan-Projektes [3].

3.3 Optimierungspotenziale

Für die vorgestellten Auswertungen und Berechnungen wurden Annahmen getroffen, die optimiert werden können und zukünftig optimiert werden sollen. Dies gilt insbesondere für die Berechnung der Parameter c2 und c3. Darüber hinaus ist zu überprüfen, ob die Festlegung von c1 auf 260 000 µg/m² für die Berliner Verkehrsmessstation Frankfurter Allee zutreffend ist. Bei wesentlichen methodischen Änderungen ist jeweils die Validität des gewählten Ansatzes zu überprüfen.

Weiterhin spielt in der Kohlenstoffbilanzierung gemäß Gl. (10) der Umrechnungsfaktor von OC in OM eine bedeutende Rolle, der maßgeblich zur Errechnung des kohlenstoffhaltigen Materials beiträgt und somit einen deutlichen Einfluss auf die Bestimmung von c2 und c3 hat. Unter Berücksichtigung neuerer und detaillierter Untersuchungen ist davon auszugehen, dass der bisher verwendete Faktor von 1,2 zu tief gewählt ist [19]. Im Rahmen zukünftiger Arbeiten soll der Faktor für den Ballungsraum Berlin spezifisch neu ermittelt werden.

Die bisher durchgeführten Auswertungen beruhen auf dem Datensatz einer einzigen Messstation. Mitte 2017 wurde an der Messstation Nansenstraße im städtischen Hintergrund (Wohngebiet), an der schon seit vielen Jahren auch umfangreiche OC/EC-Analysen durchgeführt werden, ein zweites Aethalometer gleichen Typs in Betrieb genommen. Nach Vorliegen eines hinreichend umfangreichen Datensatzes können die dort gewonnen Ergebnisse mit den Erkenntnissen von der Messstation Frankfurter Allee verglichen und in Beziehung gesetzt werden, was zusätzliche Aussagen zur Plausibilität liefern wird. Mithilfe dieser vergleichenden Ergebnisse soll das Berechnungsmodell justiert und optimiert werden.

4 Auswertungen

Auf Grundlage der in Kapitel 3 durchgeführten Berechnungen kann nun aus den in die Messnetzzentrale übermittelten BC(γ)-Werten in ng/m³ gemäß Gl. (12) der holzverbrennungsspezifische Absorptionskoeffizient babs(370)bb automatisiert berechnet werden und mit dem Quantifizierungsfaktor c2 eine kontinuierliche Berechnung des Quellanteils CMbb an PM10 erfolgen. Gl. (12) ergibt sich aus der Kombination von Gl. (3) und Gl. (9), wobei für die Wellenlängen 370 und 880 nm die im Gerät hinterlegten Umrechnungsfaktoren σair(370) = 18,47 m²/g und σair(880) = 7,77 m²/g verwendet werden:

  (12)

 

Für den Quellanteil der Holzverbrennung CMbb in µg/m³ gilt Gl. (13) mit c2 = 116583 µg/m²:

(13)

4.1 Verlauf des holzverbrennungsspezifischen Absorptionskoeffizienten

Die Darstellung der holzverbrennungsspezifischen Absorptionskoeffizienten von Januar bis Dezember 2017 in täglicher Auflösung (Bild 3) zeigt, dass auch im Sommer Holzverbrennung identifiziert wird.

Bild 3. Verlauf des holzverbrennungsspezifischen Absorptionskoeffizienten babs(370)bb und der Temperatur im Zeitraum 1.1.2017 bis 31.12.2017 an der Messstation Frankfurter Allee. Quelle: TU Berlin

Bild 3. Verlauf des holzverbrennungsspezifischen Absorptionskoeffizienten babs(370)bb und der Temperatur im Zeitraum 1.1.2017 bis 31.12.2017 an der Messstation Frankfurter Allee.

Foto: TU Berlin

Die Messstation Frankfurter Allee befindet sich inmitten eines Bereichs, in dem sich zahlreiche erlaubte Grillplätze befinden. Es ist somit denkbar, dass diese zu erhöhten Werten beitragen, doch erscheinen die ermittelten Werte für die Sommerepisode zu hoch. Möglicherweise funktioniert der AE33-Ansatz im Sommer weniger gut als in der Heizperiode. Eine denkbare Ursache hierfür sind Querempfindlichkeiten durch farbige und lichtstreuende Substanzen, die nicht mit Holzverbrennung in Verbindung gebracht werden können. Zudem könnten durch die vermehrte und intensivere Sonnenstrahlung farbverändernde Prozesse stattfinden, die Fehlmessungen verursachen [20].

4.2 Anteil der Holzverbrennung an PM10-Überschreitungs­tagen

Im Jahr 2017 wurden an der Verkehrsmessstation Frankfurter Allee mit den automatischen Staubmessgeräten 27 Überschreitungen des zulässigen PM10-Tagesmittelwertes von 50 µg/m³ festgestellt. Durch die Berechnung von CMbb kann der Beitrag der Quelle Holzverbrennung zu den beobachteten PM10-Überschreitungen abgeschätzt werden.

In Bild 4 sind die PM10-Konzentrationen an den Tagen mit Überschreitung des Grenzwertes und der jeweilige Beitrag der Holzverbrennung dargestellt.

Bild 4. Tage mit PM10-Überschreitungen (PM10 > 50 µg/m³) und der jeweils berechnete Holzverbrennungsanteil CMbb aus den AE33-Messungen im Zeitraum 1.1.2017 bis 31.12.2017 an der Mess­station Frankfurter Allee. Quelle: TU Berlin

Bild 4. Tage mit PM10-Überschreitungen (PM10 > 50 µg/m³) und der jeweils berechnete Holzverbrennungsanteil CMbb aus den AE33-Messungen im Zeitraum 1.1.2017 bis 31.12.2017 an der Mess­station Frankfurter Allee.

Foto: TU Berlin

Der prozentuale Anteil der Holzverbrennung an PM10-Überschreitungstagen lag im Bereich von 5,2 bis 21,3 %, der mittlere prozentuale Anteil an PM10-Überschreitungstagen bei 12 %. Ohne Holzverbrennung wäre der Grenzwert für PM10 im betrachteten Zeitraum statt an 27 nur an 18 Tagen überschritten worden. Diese Beobachtung gewinnt zusätzliches Gewicht dadurch, dass die PM10-Konzentrationen in zahlreichen Fällen nur knapp über dem Grenzwert von 50 µg/m³ lagen und somit bereits eine geringe Reduzierung der Holzverbrennungsimmissionen zu dessen Einhaltung geführt hätte.

4.3 Vergleich der ermittelten Holzverbrennungsbeiträge mit Levoglucosan

Die vorliegenden Levoglucosan-Konzentrationen im Zeitraum 1.9.2016 bis 31.3.2017 wurden genutzt, um die Berechnung des holzverbrennungsspezifischen Absorptionskoeffizienten babs(370)bb zu validieren. Während des betrachteten Zeitraums zeigten die beiden Größen eine gute Korrelation (Tabelle 2). Um einschätzen zu können, ob mit dem Quantifizierungsfaktor c2 realistische Werte ermittelt werden, wurde über eine lineare Regression von CMbb aus den AE33-Messungen und Levoglucosan der Umrechnungsfaktor F zur Berechnung von CMbb aus Levoglucosan ermittelt. Aus dem allgemeinen Zusammenhang in Gl. (14) ergab sich der in Gl. (15) dargestellte Zusammenhang für den konkreten Datensatz:

(14)

(15)

Der ermittelte Faktor F von 16,3 zur Berechnung von CMbb aus Levoglucosan fügt sich dabei gut in die verwendeten Faktoren des letzten Projektes [3] zur Quantifizierung der Holzverbrennung in Berlin und Brandenburg ein. In der Literatur finden sich Werte für F im Bereich von 10 bis 24 [5; 21; 22], in den sich der aus dem AE33-Ansatz zurückgerechnete Faktor von 16,3 schlüssig einreiht.

5 Regulierung von Holzverbrennungsemissionen in Berlin

Die vorgestellten Auswertungen lassen sich gut mit den Ergebnissen der vorangegangen Projekte vergleichen und zeigen, dass Emissionen aus Holzfeuerungsanlagen einen bedeutenden Beitrag zur PM10-Belastung in Berlin liefern.

Im Rahmen der zurzeit laufenden Fortschreibung des Berliner Luftreinhalteplans muss deshalb die Frage einer über die bundesweiten Anforderungen hinausgehenden Begrenzung der Emissionen aus Festbrennstoffheizungen erneut behandelt werden. Bereits 1984 wurde im Flächennutzungsplan Berlin ein Vorranggebiet für die Luftreinhaltung mit Vorgaben für den Einsatz von Brennstoffen in Gebäudeheizungen festgelegt. Das Gebiet umfasst die Berliner Innenstadt mit ca. 100 km² Fläche, die eine besonders dichte, meist mehrstöckige Bebauung aufweist und an vielen Stellen von hohen Luftbelastungen betroffen ist. Für Neubauten wird hier in der Bauleitplanung vorgegeben, dass nur Heizungsanlagen installiert werden, deren Emissionen nicht höher sind als diejenigen von Heizungen mit Heizöl Extra Leicht (HEL). Zulässig ist auch die Verwendung von Fernwärme. Holzfeuerungsanlagen können diese Anforderungen selbst bei Verwendung von Partikelfiltern nur schwer einhalten. Dies gilt selbst für Pelletheizungen. Auch wenn der Einsatz von Holz in Kleinfeuerungsanlagen aus Klimaschutzgründen teilweise sogar gefördert wird, ist dies aus Sicht der Luftreinhaltung problematisch, weil dabei vergleichsweise hohe Partikelemissionen entstehen. Schon gegenüber einer Ölheizung sind sie bis zu zehnmal höher und mit Gasheizungen werden Partikel praktisch vollständig vermieden.

Die Messungen des Holzverbrennungsanteils im Feinstaub haben gezeigt, dass die Emissionen weniger in der Innenstadt als vielmehr am Stadtrand und außerhalb Berlins entstehen. Für die Berliner Stadtgebiete außerhalb des Luftvorranggebietes gelten dessen Emissionsanforderungen an Heizungen bisher jedoch nicht. So können und werden hier zunehmend Holzfeuerungen installiert, die durch den atmosphärischen Transport der Schadstoffe berlinweit zur Feinstaubbelastung beitragen. Es wird daher geprüft, ob die Anforderungen des Luftvorranggebiets auf das ganze Stadtgebiet ausgedehnt werden können. Bei der Festlegung zukünftiger Emissionskriterien sollen sowohl die Wirkung der Anforderungen für den Ersatz von Altanlagen in der 1. Verordnung zum Bundes-Immissionsschutzgesetz als auch mögliche technische Minderungspotenziale wie Partikelfilter für Holzfeuerungen berücksichtigt werden. Alle bisher in Berlin und im Berliner Umland durchgeführten Untersuchungen zu den Ursachen der Feinstaubbelastung haben zudem gezeigt, dass ein auf Berlin begrenztes Holzfeuerungsverbot vermutlich nur zu einer begrenzten Reduzierung von Überschreitungstagen von PM10 führt, da ein beträchtlicher Beitrag aus der Holzverbrennung in Brandenburg stammt. Maßnahmen zur Emissionsreduktion sollten daher vorzugsweise überregional erfolgen.

Durch die nun zur Verfügung stehende Möglichkeit, den Beitrag der Holzverbrennung kontinuierlich und zeitlich hoch aufgelöst zu bestimmen, lassen sich im Vorfeld mögliche Minderungspotenziale besser beurteilen sowie die Wirkung nach einer Umsetzung beobachten.

 

 

Literatur

[1] „Luftreinhalteplan 2011 bis 2017 für Berlin“ (2013). Hrsg.: Senatsverwaltung für Stadtentwicklung und Umwelt Berlin (SenStadtUm). www.berlin.de/senuvk/umwelt/luft-qualitaet/de/luftreinhalteplan/download/Luftreinhalteplan_Berlin_2011_korrigiert.pdf

[2] Kleine und mittlere Feuerungsanlagen. www.umweltbundesamt.de/themen/wirtschaft-konsum/industriebranchen/feuerungsanlagen/kleine-mittlere-feuerungsanlagen (Zugriff am: 14.12.2017). Hrsg.: Umweltbundesamt 2017.

[3] Wagener, S.; Dommershausen, N.; Laux, P.; Luch, A.: Der Beitrag der Holzverbrennung zur Feinstaubkonzentration in Berlin und Brandenburg. Immissionsschutz (2015) Nr. 3, S. 104-112.

[4] Simoneit, B. R. T.; Schauer, J. J.; Nolte, C. G.; Oros, D. R.; Elias, V. O.; Fraser, M. P.; Rogge, W. F.; Cass, G. R.: Levoglucosan, a tracer for cellulose in biomass burning and atmospheric particles. Atmos. Environ. 33 (1999) Nr. 2, S. 173-182.

[5] Fuller, G. W.; Tremper, A. H.; Baker, T. D.; Yttri, K. E.; Butterfield, D.: Contribution of wood burning to PM10 in­ London. Atmos. Environ. 87 (2014) S. 87-94.

[6] Harrison, R. M.; Beddows, D. C. S.; Hu., L.; Yin, J.: Comparison of methods for evaluation of wood smoke and estimation of UK ambient concentrations. Atmos. Chem. Phys. 12 (2012) Nr. 17, S. 8271-8283.

[7] Handbuch AE33: „Aethalometer Model AE33 User Manual, Version 1.54“ (2016). Hrsg.: Magee Scientific, Aerosol d.o.o.

[8] Drinovec, L.; Moˇcnik, G.; Zotter, P.; Prévôt, A. S. H.; Ruckstuhl, C.; Coz, E.; Rupakheti, M.; Sciare, J.; Müller, T.; Wiedensohler, A.; Hansen, A. D. A.: The “dual-spot” Aethalometer: an improved measurement of aerosol black carbon with real-time loading compensation. Atmos. Meas. Tech. 8 (2015) Nr. 5, S. 1965-1979.

[9] DIN EN ISO 12341: Außenluft – Gravimetrisches Standardmessverfahren für die Bestimmung der PM10– oder PM2,5-Massenkonzentration des Schwebstaubes; Berlin: Beuth 2014.

[10] Linuma, Y.; Englin, G.; Puxbaum, H.; Herrmann, H.: A highly resolved anion-exchange chromatographic method for determination of saccharidic tracers for biomass combustion and primary bio-particles in atmospheric aerosol. Atmos. Environ. 43 (2009) Nr. 6, S. 1367-1371.

[11] DIN EN ISO 16909: Außenluft – Messung von auf Filtern abgeschiedenem elementarem Kohlenstoff (EC) und organisch gebundenem Kohlenstoff (OC). Berlin: Beuth 2017.

[12] VDI 2465 Blatt 2: Messen von Ruß (Immission) – Thermografische Bestimmung des elementaren Kohlenstoffs nach Thermodesorption des organischen Kohlenstoffs. Berlin: Beuth-Verlag 2016.

[13] Sandradewi, J.; Prévôt, A. S. H.; Weingartner, E.; Schmidhauser, R.; Gysel, M.; Baltensperger, U.: A Study of wood burning and traffic aerosols in an Alpine valley using a multi-wavelength Aethalometer. Atmos. Environ. 42 (2008) Nr. 1, S. 101-112.

[14] Sandradewi, J.; Prevot, A. S. H.; Szidat, S.; Perron, N.; Alfarra, M. R.; Lanz, V. A.; Weingartner, E.; Baltensperger, U.: Using aerosol light absorption measurements for the quantitative determination of wood burning and traffic emission contribu­tions to particulate matter. Environ. Sci. Technol. 42 (2008) Nr. 9, S. 3316-3323.

[15] Harrison, R. M.; Beddowsa, D. C. S.; Jones, A. M.; Calvo, A.; Alves, C.; Pio, C.: An evaluation of some issues regarding the use of aethalometers to measure woodsmoke concentrations. Atmos. Environ. 80 (2013) Nr. 80, S. 540-548.

[16] John, A.; Kuhlbusch, T.: Abschlussbericht „Ursachenanalyse von Feinstaub(PM10)-Immissionen in Berlin auf der Basis von Messungen der Staubinhaltsstoffe am Stadtrand, in der Innenstadt und in einer Straßenschlucht“ (2004). Hrsg.: IUTA e.V. im Auftrag der Senatsverwaltung für Stadtentwicklung. http://www.berlin.de/senuvk/umwelt//luftqualitaet/de/werkstatt_feinstaub/download/abg/Abschlussbericht_Berlin.pdf

[17] Favez, O.; Haddad, E.; Piot, C.; Boréave, A.; Abidi, E.; Marchand, N.; Jaffrezo, J.-L.; Besombes, J.-L.; Personnaz, M.-B.; Sciare, J.; Wortham, H.; George, C.; D‘Anna, B.: Inter-comparison of source apportionment models for the estimation of wood burning aerosols during wintertime in an Alpine city (Grenoble, France). Atmos. Chem. Phys. 10 (2010) Nr. 12, S. 5295-5314.

[18] Herich, H.; Hueglin, C.; Buchmann, B.: A 2.5 year‘s source apportionment study of black carbon from wood burning and fossil fuel combustion at urban and rural sites in Switzerland. Atmos. Meas. Tech. 4 (2011) Nr. 7, S. 1409-1420.

[19] Chan, T. W.; Huang, L.; Leaitch, W. R.; Sharma, S.; Brook, J. R.; Slowik, J. G.; Abbatt, J. P. D.; Brickell, P. C.; Liggio, J.; Li, S.-M.; H. Moosmüller, H.: Observations of OM/OC and specific attenuation coefficients (SAC) in ambient fine PM at a rural site in central Ontario, Canada. Atmos. Chem. Phys. 10 (2010) Nr. 5, S. 2393-2411.

[20] Martinsson, J. A. C.; Eriksson, A. C.; Nielsen, I. E.; Malmborg, V. B.; Ahlberg, E.; Andersen, C.; Lindgren, R.; Nyström, R.; Nordin, E. Z.; Brune, W. H.; Svenningsson, B., E.; Swietlicki, E.; Boman, C.; Pagels, J. H.: Impacts of combustion condi­tions and photochemical processing on the light absorption of biomass combustion aerosol. Environ. Sci. Technol. 49 (2015) Nr. 24, S. 14663-14671.

[21] Pfeffer, U.; Breuer, L.; Gladtke, D.; Schuck, T. J.: Contribution of wood burning to the exceedance of PM10 limit values in North Rhine-Westphalia. Gefahrstoffe – Reinhalt. Luft 73 (2013) Nr. 6, S. 239-245.

[22] Saarnio, K.; Niemi, J. V.; Saarikoski, S.; Aurela, M.; Timonen, H.; Teinilä, K.; Myllynen, M.; Frey, A.; Lamberg, H.; Jokiniemi, J.; Hillamo, R.: Using monosaccharide anhydrides to estimate the impact of wood combustion on fine particles in the Helsinki Metropolitan Area. Boreal Environ. Res. 17 (2012) Nr. 3-4, S. 163-183.

Von S. Clemen, C.-L. Tang, A. Kerschbaumer, A. Rauterberg-Wulff, K. Grunow, H. Kaupp

Dipl.-Ing. Sebastian Clemen, Dr. Andreas Kerschbaumer, Dr. Annette Rauterberg-Wulff, Dr. Katja Grunow, Dr. Heike Kaupp - Senatsverwaltung für Umwelt, Verkehr und Klimaschutz, Berlin.

Chi-Long Tang, B.Sc. - Senatsverwaltung für Umwelt, Verkehr und Klimaschutz und Technische Universität Berlin.

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